近日，我所低碳催化与工程研究部（DNL12）刘中民院士、叶茂研究员、魏迎旭研究员、田鹏研究员团队，受邀发表了甲醇制烯烃领域Perspective评述文章，系统总结了团队理解和调控甲醇制烯烃动态复杂催化体系的观点和研究成果，包括动态催化原理的提出和定量模型的凝练，以及其与新一代甲醇制烯烃（DMTO-III）技术的内在联系。
甲醇制烯烃（MTO）已成为非石油资源转化利用的典范，促进了烯烃原料多元化发展，同时彰显了甲醇作为核心C1平台化合物在推动形成煤制烯烃新兴战略产业中的关键作用，未来也可与绿氢结合，用于低碳化的煤制烯烃产业。
在C1化学和多相催化领域众多研究者的不懈努力下，分子筛催化甲醇转化基本原理和过程得到了广泛而深入的研究，同时也越发认识到MTO反应体系的复杂性。在整个MTO领域研究中，始终面临着分子筛催化甲醇转化极具动态性且复杂性的催化反应体系所带来的诸多难题。深入理解完整真实的MTO动态复杂体系的催化原理并实现反应定向调控一直是学术界和工业界持续努力的目标，是实现MTO原理发展和工业技术迭代创新必须克服的挑战。
自20世纪80年代起，我所在甲醇制烯烃领域连续近40年的研发工作中，始终坚持且实现了基础研究与过程开发相互促进、相继突破。低碳催化与工程研究团队基于对MTO动态复杂催化体系的认识和调控，通过机理和模型支撑DMTO技术持续创新，在完成世界首创DMTO技术工业化的基础上，形成了DMTO-II、DMTO-III系列技术，相继实现工业化。截至目前，DMTO系列技术已实现技术许可36套，投产20套工业装置，引领了煤制烯烃产业快速形成与发展。
该评述总结了团队在MTO动态反应机理、MTO动态反应-扩散模型、基于机理和模型的工业过程调控方面形成的理论和实践应用。在MTO动态催化学术方向上的原理性认识包括三部分：一是由活性中心动态演变更替（质子酸位点-表面甲氧基-有机物限域分子筛微环境）引导的MTO动态完整自催化反应历程；二是由明线和暗线共同构建的MTO动态复杂反应网络；三是MTO反应-扩散-催化剂（积碳修饰）多尺度动态交互作用机制（Cross-Talk in MTO）。同时，该评述总结凝练了MTO动态过程定量模型，包括反应动力学模型、客体分子扩散模型、多尺度反应-扩散模型和反应器积碳分布模型。进一步，该评述提炼出通过整合动态催化原理、反应扩散模型和积碳动力学，实现机理和模型共同驱动的MTO过程调控。MTO动态催化原理、定量模型、基于机理和模型的过程调控机制，构成了MTO动态复杂催化体系的核心理论，对动态复杂反应体系的分子筛催化理论发展具有重要意义。最后，该评述认为未来应结合人工智能和数据科学，持续深化对MTO动态复杂催化体系的研究。
刘中民团队长期从事甲醇制烯烃领域研究，致力于建立MTO催化原理同时实现DMTO技术持续创新。近年来在MTO反应机理，包括第一个C-C键生成直接机理（Angew. Chem. Int. Ed.，2017；ACS Catal.，2018；Chem，2021；ACS Cent. Sci.，2021；Acc. Chem. Res.，2023）、碳正离子捕捉和烯烃生成间接机理（J. Am. Chem. Soc.，2012；Angew. Chem. Int. Ed.，2013；ACS Catal.，2019；ACS Catal.，2020；J. Am. Chem. Soc.，2024）、积碳失活机理（J. Catal.，2018；Nat. Commun.，2020；J. Energy. Chem.，2023）、完整动态自催化反应机理（J. Am. Chem. Soc.，2021；Chem Catal.，2023）、反应网络（Chinese J. Catal.，2023；Chem. Eng. Sci.，2024）、反应扩散机理（J. Catal.，2019；ACS Catal.，2020）、笼控制择形催化原理（ACS Catal.，2015；ACS Catal.，2018；AlChE J.，2023；Natl. Sci. Rev.，2023）、扩散-反应-催化剂多尺度动态交互作用机制（Natl. Sci. Rev.，2022）；MTO反应过程定量描述模型，包括客体分子传质表面阻力与晶内扩散解耦定量模型（Commun. Chem.，2019；Angew. Chem. Int. Ed.，2020；AlChE J.，2020；Angew. Chem. Int. Ed.，2022；AlChE J.，2023）、反应动力学模型（Chem. Eng. Res. Des.，2015；Chem. Eng. J.，2017；AlChE J.，2019）、多尺度反应-扩散模型（Chem. Eng. Sci.，2016；Chem. Eng. J.，2019；Nat. Commun.，2020）、反应器内催化剂积碳分布模型（AlChE J.，2019）；MTO反应调控（J. Catal.，2019；Nat. Commun.，2021；Chem Catal.，2024）等方面取得了系列研究成果。
该邀请评述以“Methanol to Olefins (MTO):Understanding and Regulating Dynamic Complex Catalysis”为题，发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。该工作第一作者是我所DNL1201组林杉帆副研究员和DNL1206组李华研究员。上述工作得到国家自然科学基金委“分子筛催化材料的分子工程学”基础科学中心项目、国家自然科学基金委“甲醇及其耦合反应催化原理及新过程应用”重大项目、中国科学院A类先导专项“变革性洁净能源关键技术与示范”等项目的资助。（文/图 林杉帆、李华）
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c12145
